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提供提高转换效率的途径：单片全钙钛矿叠层太阳能电池（转） 单片全钙钛矿叠层太阳能电池提供了一种提高转换效率的途径，超越了单结电池的限制。将效率、均匀性和稳定性结合在一起是一个重要的优先事项，但在窄带隙混合铅锡钙钛矿子电池中，由于缺陷密度高且易于氧化，因此实现这一目标具有挑战性。还原表面锚定两性离子分子同时提升效率，均匀性和窄带隙子电池稳定性。两性离子抗氧化剂可**Sn2+氧化和钝化混合铅锡钙钛矿膜晶粒表面的缺陷，使单结太阳能电池的效率达到21.7%(认证为20.7%)。在1 cm2的全钙钛矿叠层电池中，进一步获得了24.2%的认证效率，在0.049 cm2和12 cm2器件中，实验室测得的转换效率分别为25.6%和21.4%。在环境条件、一个太阳光照下，在器件温度54-60℃下运行500小时后，封装的叠层器件可保持其初始性能的88%。   甲脒亚磺酸（FSA）的铅锡混合窄带隙钙钛矿膜的表征。 a. FSA处理的混合铅锡钙钛矿膜在晶粒表面(包括膜面和晶界)抗氧化和缺陷钝化示意图。A位点代表钙钛矿中的一价阳离子。b. (PbI2 -SnI2)/FSA膜的XRD。垂直虚线表示混合PbI2-SnI2薄膜的衍射峰位置。c. 控制组和FSA钙钛矿膜的XRD。d. 控制组和FSA钙钛矿膜的S 2p XPS光谱。e. 控制组和FSA钙钛矿膜暴露在空气中约10分钟后的Sn 3d5/2 XPS光谱。 纯铅PSCs在效率、稳定性和可扩展性方面同时取得了进步。对于全钙钛矿叠层太阳能电池来说，实现这种结合仍然是一个重要的优先事项，但由于铅锡混合窄带隙子电池的研究中，这一目标的实现受到了限制。混合铅锡钙钛矿中载流子扩散长度已提高到几微米，但其在太阳能电池中的效率仍在或低于~21%0(其理论PCE**与铅PSCs相当)。混合铅锡钙钛矿的方法必须解决Sn2+氧化的问题，发生在薄膜结晶之前，期间和之后，甚至在低浓度的氧环境下。目前研究了抗氧化添加剂，如SnF2、SnF2-吡嗪配合物和羟基苯磺酸，以降低纯锡和混合铅锡钙钛矿中与Sn2+氧化相关的缺陷密度。例如，锡配比解决了混合Pb锡钙钛矿油墨结晶前的Sn2+氧化问题。的研究表明，即使在结晶过程中，Sn2+也会被氧化，这是由于在材料加工过程中溶剂的作用。这就要求在混合的Pb-Sn钙钛矿膜的结晶过程中，以及随后的结晶过程中，都要有应对Sn2+氧化的策略。   制造高质量含锡钙钛矿的另一个挑战来自于它们的不均匀形核和快速结晶。这导致了混合的Pb、Sn钙钛矿薄膜中缺陷态密度较高，以及在大衬底上生长时薄膜质量的不均匀性。缺陷晶粒表面易产生陷阱和Sn2+氧化，这不利于混合铅锡PSCs和全钙钛矿叠层的稳定性、效率和规模化。 如果在成膜过程中使晶粒表面的缺陷钝化，并使表面锚定的钝化分子强烈还原以**Sn2+氧化，则混合的铅锡钙钛矿的质量和稳定性可以同时得到改善。如果还原钝化分子能够调节结晶过程，薄膜的均匀性将得到改善。   FSA的Pb-Sn窄带隙钙钛矿膜的载流子动力学与均匀性。 在玻璃基板上沉积的控制组和FSA钙钛矿膜的稳态PL光谱(a)和时间分辨PL衰变(b)。c. 在800 nm波长的不同影响的90 fs光脉冲激发后测量的FSA钙钛矿膜瞬态飞秒OPTP。对沉积在玻璃基板(尺寸为2.5×2.5 cm2)上的控制组和FSA薄膜的PL强度成像(e)和放大微米的PL成像(f)。   Pb-Sn混合窄带隙太阳能电池的光伏性能。 a. 比较控制组和FSA窄带隙太阳能电池(面积为0.049 cm2)在相同运行时间(每种类型26个器件)的光伏性能。反扫描下FSA太阳能电池的J-V曲线。c. FSA器件相应的EQE光谱，积分电流Jsc为31.5 mA cm−2。d. 在AM1.5G和宽带隙钙钛矿滤波照明下测量的控制组器件和FSA器件(面积，1.05 cm2)的J-V曲线。e. 24个对照组和47个FSA太阳能电池(面积1.05 cm2)的PCEs柱状图，平均PCEs分别为13.9±1.0%和17.5±0.8%。 Newport测量的铅锡混合窄带隙钙钛矿太阳能电池的认证结果。 经认证的PCE为20.74%，具有低回滞(正向扫描:Voc=0.842 V, Jsc=30.59mA cm-2, FF=80.1%， PCE=20.63%;反向扫描: Voc=0.839 V, Jsc=30.63mA cm-2, FF=81.1%， PCE=20.84%)。   单片钙钛矿叠层太阳能电池的光伏性能。 a, b. 全钙钛矿叠层太阳能电池的结构示意图(a)和横截面扫描电镜图像(b)。c. 控制组和FSA器件太阳能电池的J-V曲线(面积，1.05 cm2)。d. FSA设备的EQE曲线。前后子电池的Jsc积分电流分别为16.1和15.7 mA cm−2。e.  36个对照组和40个FSA叠层太阳能电池(1.05 cm2)的PCEs柱状图。平均PCEs分别为21.1±0.7%和23.9±0.6%。f. 面积为0.049 cm2的FSA叠层器件的J-V曲线。g. 稳定的功率输出的FSA叠层电池(0.049 cm2)。插图为63个器件PCE分布，平均PCE 24.6±0.4%。h. FSA器件的EQE曲线(0.049 cm2)。前后子电池的Jsc积分电流分别为16.1和16.0 mA cm−2。i. 面积为12 cm2的FSA叠层电池的J-V曲线。插图显示相应器件的照片。反扫PCE为21.4%，Voc为1.958 V, Jsc为14.8 mA cm−2,FF为73.8%。   全钙钛矿叠层太阳能电池的大气环境和运行稳定性。a.未封装叠层太阳能电池储存在湿度约为20%的干燥环境空气下的光伏性能变化。b. 在湿度为30-50%的环境空气中，在完全模拟的AM1.5G光照条件下(100 mW cm−2, Xe灯模拟器)连续追踪封装叠层太阳能电池500小时以上的MPP。对照组/ ALD-SnO2、FSA/BCP和FSA/ ALD-SnO2初始PCEs分别为21.8%、24.3%和24.4%。由于太阳能照明下的发热，器件运行时温度在54-60℃左右。设备运行无被动冷却，环境温度保持在25℃左右。面积为1.05 cm2。